中國科大等面向燃料電池應(yīng)用的催化材料設(shè)計取得新進展
2015年05月28日 13:8 7558次瀏覽 來源: 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 分類: 新材料前沿
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授熊宇杰課題組與新加坡南洋理工大學(xué)David Lou研究組合作,研究表明為實現(xiàn)高電催化性能,并非需要在催化劑表面具有大面積的高指數(shù)晶面覆蓋度,該工作為電催化材料設(shè)計提供了新的視角,研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》。論文的共同第一作者是中國科大博士生馬亮、高級工程師王成名和南洋理工大學(xué)博士后Bao Yu Xia。
氧還原反應(yīng)因其在質(zhì)子交換膜燃料電池中的重要性,已經(jīng)引起了極大關(guān)注。該反應(yīng)是一個較慢的過程,同時過電勢通常能達到300mV左右,因此需要通過設(shè)計催化劑來提高該反應(yīng)的活性。金屬鉑具有穩(wěn)定的高性能,已被廣泛用來催化氧還原反應(yīng)。與常見的基礎(chǔ)晶面相比,高指數(shù)晶面具有更多的臺階面和未配位飽和原子,從而展現(xiàn)出更高的催化活性。然而在電催化體系中,是否催化劑表面的高指數(shù)晶面覆蓋度與電催化性能之間具有特定的關(guān)系尚未清楚。這一規(guī)律的闡明首先需要在材料合成上構(gòu)造一系列具有可控高指數(shù)和基礎(chǔ)晶面比例的納米結(jié)構(gòu)。
針對該挑戰(zhàn),熊宇杰課題組基于先前發(fā)展的具有{311}高指數(shù)晶面的鉑多足分形結(jié)構(gòu)(ACS Nano 2012, 6, 9797),發(fā)展了一種鎳離子欠電位沉積的合成路線,實現(xiàn)了從多足分形結(jié)構(gòu)表面的{311}高指數(shù)晶面向立方分形結(jié)構(gòu)表面的{100}基礎(chǔ)晶面的逐步演變。中國科大教授武曉君課題組進而通過理論模擬,揭示了鎳離子在鉑納米晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程中的表面能調(diào)控作用。
基于該系列具有不同{100}晶面覆蓋度的演變產(chǎn)物,研究人員通過系統(tǒng)的電化學(xué)與電子顯微學(xué)表征,揭示了鉑立方分形結(jié)構(gòu)的平整表面有利于降低與電極的接觸電阻,而其交界處的少量{311}高指數(shù)晶面賦予其活性位點。二者協(xié)同作用使得該主要覆蓋{100}晶面的立方分形結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原活性,優(yōu)于具有更高{311}表面覆蓋度的中間演變產(chǎn)物。這一“結(jié)構(gòu)細節(jié)決定電催化性能”的發(fā)現(xiàn)將為未來電催化材料設(shè)計發(fā)展提供重要實驗依據(jù)。
責任編輯:于璐
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